量子蒙特卡洛研究新进展登Nature子刊
发布时间:2023-04-13 09:04:48 所属栏目:动态 来源:
导读:扩散蒙特卡洛方法是量子化学领域精确计算分子和材料基态能量的常用方法之一。通过与扩散蒙特卡洛方法结合,作者显著提高了量子化学神经网络 SOTA 方法的计算精度与效率。此外作者还提出了一种基于经验线性关系的外推
扩散蒙特卡洛方法是量子化学领域精确计算分子和材料基态能量的常用方法之一。通过与扩散蒙特卡洛方法结合,作者显著提高了量子化学神经网络 SOTA 方法的计算精度与效率。此外作者还提出了一种基于经验线性关系的外推方法,大幅改善了分子结合能计算。总体而言,该计算框架作为求解量子多体问题的高精度方法,为化学分子性质的深入理解提供了更强大的工具。 本工作于 2022 年公开,基于神经网络的变分蒙特卡洛方法中的 SOTA 工作是 DeepMind 于 2019 年提出的 FermiNet [2],能够在规模较小的体系上得到非常精确的结果。然而变分蒙特卡洛方法的精度受限于神经网络的表达能力,在处理较大体系时会有越来越明显的精度问题。此外该类方法在处理较大体系时收敛非常缓慢,对计算资源提出了巨大挑战。 扩散蒙特卡洛方法作为量子化学领域的经典高精度算法之一,具有精度高、并行性好、适合进行大规模计算等良好的特性。此外,扩散型蒙特卡洛可以突破神经网络表达能力的限制,使用投影算法可以超越变分型蒙特卡洛方法的精度。 新的计算方法相比于 FermiNet 显著提升了精度并减少了所需的计算步数。本工作中所设计并实现的扩散蒙特卡洛软件具有神经网络友好、GPU 友好、并行友好的特点,可以与广泛的神经网络函数结合,自动提升其精度与效率。 计算结果 1. 原子 使用神经网络对大型分子体系进行量子蒙特卡洛计算时,由于算力限制,所能使用的神经网络的表达能力也会受到一定限制。为了模拟这一场景,作者使用了仅仅两层的神经网络来研究第二、三排的原子。计算结果表明,随着体系体积的增大,变分MonteCarlo方法的精度越来越差,而扩散蒙特卡洛方法所带来的精度改善越来越明显。 2. 分子 作者在一系列分子体系上也验证了基于神经网络的扩散蒙特卡洛方法的有效性,包括氮气分子,环丁二烯以及双水分子。在所测试的体系上均观察到了明显的计算精度提升。同时,研究人员发现,这种方法不仅适用于高分辨率的数据,而且也适用于低分辨率的数据。 3. 苯环及双苯环 本工作公开前,量子化学领域中基于变分蒙特卡洛的神经网络波函数方法只处理过 30 电子以内的小型分子。本工作首次将神经网络波函数方法应用于 42~84 个电子的体系,即苯环与双苯环。计算结果显示,与变分蒙特卡洛方法相比,扩展蒙特卡洛方法的精度有较大改善,且计算步骤少一个,精度较高。 4. 线性关系及外推方法 作者在考察神经网络的不同训练阶段所对应的能量时,在很多体系上均发现变分蒙特卡洛与扩散蒙特卡洛的计算结果具有经验性的线性关系(下图)。使用该线性关系对双苯环的解离能计算进行外推,显著提升了计算精度,得到了吻合于化学实验的结果(下右图)。 (编辑:汽车网) 【声明】本站内容均来自网络,其相关言论仅代表作者个人观点,不代表本站立场。若无意侵犯到您的权利,请及时与联系站长删除相关内容! |
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